華東師大曾和平教授與黃坤研究員課題組在中紅外高速光譜探測方面取得重要進展，發(fā)展了寬波段、超靈敏、高幀頻的中紅外上轉換光譜測量技術，其具有逼近量子極限的單光子探測靈敏度和近百萬幀每秒的光譜刷新率，可為燃燒場分析、高通量分選和化學反應跟蹤等應用所需的高速靈敏紅外光譜測量提供支撐。相關成果以《High-Speed Mid-Infrared Single-Photon Upconversion Spectrometer》為題于2023年5月9日在 Laser & Photonics Reviews在線發(fā)表。

中紅外波段包含眾多分子振轉能級躍遷的特征譜線，是分子的“指紋”光譜區(qū)。高靈敏、高速率的中紅外光譜技術在天文觀測、藥物合成和環(huán)境監(jiān)測等諸多應用中具有重要應用。然而，傳統(tǒng)中紅外光譜儀的性能往往受到探測器靈敏度及寬帶光源亮度的限制。長期以來，實現(xiàn)高信噪比的中紅外高速光譜測量，一直都是紅外光譜領域的研究熱點。

近年來，頻率上轉換技術為紅外靈敏探測提供了一種有效方案。該技術通過非線性過程將中紅外波段轉換到可見光或近紅外波段，進而利用高性能硅基探測器實現(xiàn)信號的靈敏捕獲。當前，實現(xiàn)寬帶光譜范圍內的高轉換效率與低背景噪聲仍頗具挑戰(zhàn)。迄今，單光子水平的超靈敏中紅外光譜測量仍局限在較窄的光譜范圍內，單次測量譜帶一般僅為數(shù)十納米。此外，基于熱輻射或參量熒光作為照明源的上轉換光譜儀，其較低的光譜亮度使得光譜探測速率受限。因此，實現(xiàn)寬波段、超靈敏、高幀頻的中紅外上轉換光譜探測仍具挑戰(zhàn)，亟需發(fā)展高亮度中紅外光源、高效率頻率轉換和低噪聲光子探測等關鍵技術。

圖2：寬波段中紅外單光子上轉換光譜儀示意圖

為此，研究團隊構建了具有單光子探測靈敏度和亞兆赫茲刷新率的寬帶中紅外上轉換光譜儀（圖2）。在中紅外光源制備方面，利用氮化硅（Si3N4）光子波導制備出覆蓋1.5 - 4.2 μm的寬光譜中紅外超連續(xù)譜光源，相對傳統(tǒng)熱輻射光源具有更好方向性、更優(yōu)光束質量以及更高光譜亮度，且通過波導結構色散調控與泵浦光場時頻控制，可以實現(xiàn)光譜覆蓋范圍以及光譜平坦度等參數(shù)的定制與優(yōu)化（圖3）。此外，相對于基于固態(tài)光學參量振蕩器的中紅外制備方式，基于光學波導集成的超連續(xù)譜源可以直接兼容光纖激光，為發(fā)展高集成、高穩(wěn)定的中紅外寬帶相干光源獲取提供了有效途徑，有助于提升后續(xù)光譜測量的信噪比與刷新率。

圖3：基于氮化硅光子波導的中紅外超連續(xù)譜產生，光譜覆蓋范圍1.5 - 4.2 μm

在中紅外光譜探測方面，研究人員發(fā)展了同步脈沖泵浦的非線性頻率上轉換探測技術，通過制備與紅外信號光子時域高精度同步的泵浦脈沖，在啁啾性極化鈮酸鋰非線性晶體中實現(xiàn)了1700 nm超寬帶的中紅外高效轉換，然后借助高性能可見光/近紅外分光與探測器件，實現(xiàn)了高分辨、高靈敏的中紅外光譜測量（圖4）。為了進一步壓制參量熒光噪聲與環(huán)境背景噪聲，研究人員結合高效空間濾波與光譜濾波技術，獲得了高達210 dB的噪聲抑制比，利用硅基EMCCD最終獲得了0.2光子/納米/脈沖的超靈敏度中紅外光譜，光譜分辨率為5 cm?1。進一步地，得益于高亮度的寬帶中紅外源、高效率的頻率轉換以及高抑制比的噪聲濾波性能，研究者利用高性能硅基CMOS相機實現(xiàn)了高達212,500幀的光譜采集速率，比此前相關報道在相同信噪比下提高了至少一個數(shù)量級。

值得一提的是，所發(fā)展的中紅外光譜儀利用硅基探測陣列，能夠在室溫條件下工作，有助于其在實際應用中的穩(wěn)定運行。在未來工作中，可將直波導換成雙芯氮化硅波導，從而產生更加平坦的中紅外超連續(xù)譜；通過優(yōu)化頻率轉換泵浦脈沖的光譜寬度，利用啁啾脈沖非線性上轉換技術，可以進一步提升系統(tǒng)的光譜分辨率；同時，將面陣列COMS相機換成線陣列，有望將光譜采集速率提高到MHz以上。該光譜儀具備的寬帶光譜覆蓋、單光子靈敏度和兆赫茲刷新率等性能可為燃燒場分析、高通量分選和反應跟蹤等領域的紅外瞬態(tài)光譜測量提供有力支撐。

本項成果得到了上海大學郭海潤教授團隊的支持，論文第一作者為博士研究生鄭婷婷，通訊作者為黃坤研究員與郭海潤教授。